Os primeiros Missionários a pisarem nas terras do Libolo foram Padres da Congregação dos Capuchinhos, em 1657.
O Padre João António Cavazi de Montecucollo veio ao Libolo a convite do Soba Bumba Kavenje, nas regiões do Haco e de Cabezo, comuna do Quissongo, onde realizou os primeiros baptismos aos crentes católicos em 1657-1672.
O Padre Capuchinho, João Baptista de Malta chegou ao Libolo em 1677, sendo depois substituído pelo Frei Basílio de Verona, por motivos de doença.
O Padre que celebrou a primeira missa oficial na região do Libolo chamava-se Frei Basílio de Verona, em 1680. Naquela altura o refia era dirigido pelo Capitão-Mor do Libolo, João Fernandes Figueiredo de Sousa.
Com a bravura e resistência dos Libolus, a região ficou fora do controlo das autoridades portuguesas durante séculos.
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Em 1893 chegaram à região os missionários da Congregação do Espírito Santo (Espiritanos), altura em que se estabeleceram as relações entre os religiosos e alguns Sobas do Libolo.
O primeiro Espiritano a chegar ao Libolo chamava-se Padre Jorge Kraft, com larga experiência missionária e que partira de Luanda a 16 de Julho de 1893, enviado pelo Bispo de Angola e do Kongo, Dom António Dias Ferreira, com objetivo de fundar a Missão Católica no Libolo, na área do morro da Kizanga, região da Munenga.
O padre Jorge Kraftt, chegou à aldeia de Kizanga no dia 24 de Julho do mesmo ano, onde o Soba local Ngana Ngolambole, não permitiu que na região da Munenga fosse instalada uma Missão, sobre pretexto dos portugueses roubarem suas terras. O missionário teve de regressar ao Dondo a fim de preparar nova expedição ao Libolo, até a Calulo.
No dia 4 de Agosto do mesmo ano, o Padre Kraftt, partiu do Dondo para Libolo, acompanhado pelo Sargento Madeira. Foram recebidos pelo Manuel Jorge de Sousa, filho de um colono, o primeiro Europeu a instalar-se no Libolo.
O Padre Kraftt, chegou a Calulo no dia 7 de Agosto de 1893 e foi recebido pelo soba da Banza de Calulo, Ngana Hussuko, que orientou o Soba do Mussafo, Ngana Lucamba Lua Huanambua Bungo, afim de negociarem o local para a Instalação do Complexo Espiritano.
No dia 10 de Setembro de 1893 procedeu-se à fundação da Missão com a construção da primeira casa do complexo na margem do rio Cambuco. A Missão do Libolo era subordinada à Diocese de Malange, sob jurisdição da Diocese de Luanda. O Padre Kraftt regressou a Luanda no dia 11 de Agosto para recrutar pessoal para tornar a missão num centro de Evangelização da imensa região do Libolo. No dia 3 de Setembro uma comitiva missionária regressava em direção a Calulo.
No dia 9 de Setembro chegou a Calulo o Bispo de Angola e Kongo Dom António Dias Ferreira que veio a celebrar a sua primeira missa na região no dia 10 de Setembro de 1893. Durante a missa escolheu Santo António como Padroeiro do Libolo.
O primeiro Padre Superior da Missão Católica de Santo António de Calulo chamava-se Padre Manuel José Gonçalves de Sousa, empossado no dia 22 de Novembro de 1893.
De 1894 a 1895 o superior da Missão Católica Santo António de Calulo foi o Padre Martinho Wieder.
Em 1895 surgiu o atual Bairro da Kibuma, bairro dos Católicos, que se chamava Aldeia São Benedito. Em 1896 começou com a construção do templo da Igreja.
Em 1897, chegou o Terceiro Superior da Missão, Padre Emilio Callewaert, que continuou a construção do templo.
Em 1904 ascende o quarto Superior da Missão Católica Santo António de Calulo, Padre Edouard Georger, que chegou no Libolo em 1896 e ficou como superior até 1932.
Com a implementação da República de Portugal em 1910, a Missão Católica ficou duas vezes fechada porque havia perseguição dos Padres.
De 1916 a 1925 deu-se a chegada das Irmãs da Congregação das Irmãs de São José em França, e construído o edifício do Instituto das Irmãs que não foi aprovado.
Em 1922, surgiram as Escolas para aulas e catequese.
Em 1932 o Superior da Missão foi o Padre Jerónimo Ferreira que ficou apenas um ano.
Em 1934 o superior da Missão foi o Padre Charles Wendling, autor dos primeiros livros em Kimbundo para evangelizar os autóctones.
De 1940 a 1961 o Superior da Missão foi o Padre Jean Guillaume Le Gouill.
De 1961 a 1964 o Superior da Missão foi o Padre Abílio Rodas de Sousa Ribas.
Em 1965 o Superior foi o Padre Marcelino Duarte Lopes. No dia 22 de Setembro do mesmo ano chegavam em Calulo as Irmãs da Congregação das Religiosas Escravas da Santíssima Eucaristia que fundaram oficialmente a missão feminina no Libolo.
Em 1968, foi construído o Edifício da nova residência dos missionários, atual residência das madres em Calulo.
Em Fevereiro de 1978 chegaram as Irmãs Teresianas.
Em 1987 chegaram definitivamente os Padres da congregação Salesiana, instalando a casa Dom Bosco. As Salesianas filhas de Maria Auxiliadora chegaram definitivamente em 1992 instalando a casa Santa Maria Mazzarello.
Com a chegada oficial da família Salesiana a Calulo, o Pe. Marco Aurélio assegurou a missão Católica. Depois da sua morte no dia 4 de Janeiro de 1991, o Padre José Uria ficou como superior da Missão até no ano 2000. De 2000 a 2005 o superior da missão foi o Padre Victor Sequeira. De 2005 a 2009 o superior da missão Católica foi Padre Manuel (Manolo). De 2009 a 2014 o superior da Missão foi o Padre Agnaldo Gomes. O Padre Mauro foi superior durante 2 meses em 2015 e no mesmo ano foi substituído pelo Padre Luigi de Liberali que ficou no Libolo até 2020. De 2020 a 2022 o Superior da missão Católica foi o Padre Osvaldo Mariano dos Santos.
De 2022 à data presente (2024), o superior da missão Católica é o Padre Romão Mascarenha.
Depois de 5 anos sem peregrinações, o Santuário de nossa senhora de Fátima vai voltar este mês a acolher peregrinos.
Fontes: Missão Católica; Autoridades Tradicionais; Projecto Libolo.